Алгоритм прост.
Шаг 1. Создать в интерфейсе игры кнопку-крестик, клик по которой должен закрывать игру.
Дополнительно, если это необходимо, можно также продумать нажатие определённой клавиши (для десктопных игр).
Шаг 2. Создать скрипт с вызовом функции UnityEngine, закрывающей приложение
Это функция (метод) Quit() из класса Application. Подробнее о нём можно узнать из официальной документации.
Там же дан удачный пример реализации скрипта закрытия приложения по нажатию на клавишу Esc:
using UnityEngine;
using System.Collections;
// Quits the player when the user hits escape
public class ExampleClass : MonoBehaviour
{
   void Update()
   {
      if (Input.GetKey("escape"))  // если нажата клавиша Esc (Escape)
      {
         Application.Quit();    // закрыть приложение
      }
   }
}
Всего одну аналогичную строку необходимо вписать также и в функцию, которая будет срабатывать по нажатию на кнопку-крестик интерфейса.
Шаг 3. Прикрепить скрипт к необходимому объекту.
В случае использования кнопки-крестика, назначить вызов функции по клику по этой кнопке.
